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研究背景

隨著現代電子設備對高性能電容器需求的不斷增加，特別是在脈沖功率系統、電動汽車和光伏發電等領域，這一趨勢尤為明顯。然而，傳統陶瓷電容器在能量儲存密度和效率方面仍存在顯著的局限性。最近，高熵鐵電陶瓷在協同提升儲能性能上展現出巨大的潛力。然而，大多數研究把高熵效應等同于平均結構的變化，忽略了元素化學有序性和極化異質性之間的關系及其對性能的影響機制。

研究成果

近日，受高熵合金中元素短程有序啟發，中南大學張斗教授團隊與清華大學南策文院士、林元華教授團隊緊密合作，提出一種高熵陶瓷中化學短程有序策略，調控極化響應，從而獲得超高的儲能密度~16.4J/cm3和效率~90%。該工作于2025年1月18日發表在Nature communications上(https://doi.org/10.1038/s41467-025-56181-6)，中南大學博士生魏彤昕和鄒金住為該工作的共同第一作者。

1、理論計算證明策略有效性

理論計算證明策略有效性如圖一，首先通過相場仿真來研究該策略在調控極化響應中的有效性。假設在高熵基體中存在化學短程有序的元素，這些元素能夠降低局部極化翻轉的勢壘，因此在外電場下，這些區域的極化能夠更靈活地響應，并促進周圍基體的響應，利于獲得高的飽和極化強度和低的剩余極化強度，導致優異的儲能性能。為了驗證該策略，研究團隊基于經典的鈦酸鉍鈉弛豫鐵電陶瓷，設計了A位等摩爾高熵鐵電系統(Bi0.2Na0.2K0.2La0.2Sr0.2)TiO3。密度泛函計算顯示Nb能夠在BNT系統中產生短程有序，削弱局部鐵電畸變，導致極化翻轉勢壘的降低。

圖一 高熵鐵電系統中設計短程有序的總體策略。(a)-(d)相場仿真揭示，如果短程有序的元素能夠降低局部鐵電勢壘，能顯著促進基體的極化響應，利于在大電場下獲得高的飽和極化和低的剩余極化，從而獲得優異的儲能性能。(e)-(f)研究團隊基于經典的弛豫鐵電陶瓷鈦酸鉍鈉，首先設計一個A位等摩爾高熵體系。高熵策略的引入，細化了鐵電疇并導致菱方(R)-四方(T)-順電(C)的多相共存結構。(g)在此基礎上，研究團隊進一步引入能夠產生化學短程有序并降低局部鐵電翻轉勢壘的元素Nb（具體分析見圖二的密度泛函計算），來實現上述策略。

圖二 (a)密度泛函計算證明Nb能夠在BNT基體中產生化學短程有序，(b-d)并能顯著降低局部鐵電翻轉的勢壘。因此，研究團隊在A位高熵系統的B位引入Nb來實現設計策略，用以調控極化響應。

2、超高的儲能密度和平均結構分析

研究團隊從實驗上驗證該策略的有效性，在(Bi0.2Na0.2K0.2La0.2Sr0.2)TiO3中引入Nb元素（簡寫為BNKLSTN5），展現出超高的綜合儲能性能~16.4J/cm3和高效率~90%。為了進一步分析A位高熵和B位化學有序對顯微結構的影響機制，研究團隊首開展了介電、原位XRD及原位拉曼等測試，結果表明其平均相結構呈現出更多的弱極性相P4bm和順電Pm3m相，且相結構和局域結構表現出溫度穩定性，利于溫度穩定的儲能性能。

圖三儲能性能測試和性能對比

圖四 平均結構分析。對比圖(a)的純BNT和圖(b)的A位高熵鐵電系統，如圖(c)，在引入A位高熵策略和B位化學短程有序策略后，Tm溫度被調控至低溫，且呈現出明顯的頻率色散現象。如圖(d)-(g)，進一步的XRD結構表明BNKLSTN5具備更多的弱極性和非極性相結構，在后面的原位TEM結果中將證明，電場誘導的非極性相——弱極性相轉變利于高的儲能密度和儲能效率。圖(h)-(m)為原位溫度相關的XRD和拉曼結果，表明相結構和局域結構的溫度穩定性，利于儲能性能在寬溫范圍的性能穩定。

3、原子尺度結構表征及原位TEM

通過原子尺度的HADDF觀察，研究團隊觀察到了Nb在高熵基體中的化學短程有序現象。這些短程有序的Nb能夠進一步細化PNR(~1-2nm)，并促進局域鐵電畸變的降低（即降低的局部極化翻轉勢壘）。這些觀察結果證明了研究團隊的策略成功引入到了高熵系統中。更進一步，原位加電場TEM觀察到電場導致的非極性相Pm3m到弱極性相P4bm的轉變，這導致在加電場過程中極化快速響應形成長程有序，導致高的飽和極化。在撤除電場后P4bm相迅速轉變為Pm3m相并伴隨長程有序的消失，導致降低的剩余極化，驗證了BNLSTN5中獲得超高儲能密度的內在機制，能夠為未來高熵弛豫鐵電陶瓷的設計提供新的思路。

圖五 原子尺度HADDF觀察和原位加電場的TEM觀察。如圖(a)-(j)，通過原子尺度HADDF，觀察到了在高熵基體中Nb的短程有序現象，這種短程有序利于極性納米微區的進一步細化，以及弱極性和非極性相的產生。如圖(k)-(l)，通過原位TEM，觀察到在外場下Pm3m到P4bm的轉變，以及極化從PNR到長程有序的形成。在撤除外電場后，長程有序迅速轉化為PNR，P4bm迅速轉變為Pm3m相，這利于大的飽和極化和低的剩余極化，利于獲得優異的綜合儲能性能。

論文信息：

https://doi.org/10.1038/s41467-025-56181-6